Для ручного изменения размера кнопок их предварительно надо выделить. Затем следует потянуть выделитель:
Двойной клик по выделителю возвращает автоматические размеры инструмента.
Изменять можно одновременно размеры множества выделенных кнопок:
Размер иконок по умолчанию можно изменить в Конструкторе на закладке "Свойства ленты". Размеры иконок влияют на автоматические размеры кнопок.